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の溶解挙動評価試験佐野 雄一; 新井 健太郎*; 桜井 孝二*; 柴田 淳広; 野村 和則; 青嶋 厚*
JNC TN8400 2000-032, 98 Pages, 2000/12
JNC-TN8400-2000-032.pdf:1.94MB
再処理プロセスへの晶析工程の導入時に必要となる高濃度U溶液の調製、さらにはその際の有効な手法の一つである粉体化燃料を対称とした溶解に関連し、U濃度が最大800g/Lまでの領域におけるUO2粉末の溶解挙動を明らかとすることを目的として、溶解挙動に及ぼす最終U濃度、溶解温度、初期硝酸濃度、粉末粒径及び燃料形態の影響について評価を行った。また、得られた結果をもとに高濃度溶解時における照射済MOX燃料の溶解挙動について評価を行い、晶析工程への高HM濃度溶液供給の可能性について検討を行った。試験の結果、最終U濃度、粉末粒径の増大及び溶解温度、初期硝酸濃度の減少に伴う溶解性の低下が認められた。さらに、UO粉末及びUOペレットの高濃度溶解時においても、最終U濃度が溶解度に対して十分低い(U濃度/溶解度 
約0.8)溶解条件下では、fragmentationモデルに基づいた既報の評価式によりその溶解挙動の予測が可能であることを確認した。晶析工程への高HM濃度溶液(500g/L
)供給の可能性については、従来の燃料剪断片を用いた溶解では、高HM濃度の溶液を得ることが困難(溶解時間が大幅に増加する)であるが、燃料を粉体化することにより速やかに高HM濃度溶液を得ることができるとの見通しを得た。粉体化した燃料の溶解時に懸念される溶解初期のオフガスの急激な発生は溶解条件を考慮することによりある程度回避できるものと考えられ、今後オスガス処理工程の最大処理能力を踏まえた上で溶解条件の最適化を進めることが重要となる。
矢野 肇*; 半沢 正利*; 近沢 孝弘*; 西村 建二*
JNC TJ8400 2000-061, 92 Pages, 2000/03
JNC-TJ8400-2000-061.pdf:8.79MB
晶析法は不純物を含む大量のU溶液から、Uのみを部分的に回収するのに適しておりPUREX法を基盤とする新しい再処理施設の要素技術として適合すると思われる。昨年度までに、溶解液へ晶析法を適用した再処理プロセスは十分なメリットを有することが確認されている。しかし晶析法適用プロセスの検討に必要なデータのうちPuの析出に関するデータは乏しい。そこで本年度は、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下でのPu(IV)の挙動を把握するためのビーカ試験を英国AEA Technology Harwell研究所にて実施し、結果の評価を三菱マテリアルが実施した。試験内容は、想定する晶析供給液濃度付近でのPu(IV)単身でのPu結晶又は凝固温度の測定であり、以下の6パラメータについての試験を実施した。試験結果は以下の通りである。・硝酸プルトニウムの結晶が生成する可能性が高いと想定された200gPu/l,6M HNO3及び200gPu/l,4M HNO3で硝酸プルトニウムの結晶は生成せず、H2Oの固体及びHNO3・3H2Oの結晶混合物が生成している。・残りのPu濃度が低い溶液についても同様である。・従って、Puの原子価が4価の場合には、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下で硝酸プルトニウムの結晶の生成の可能性はないと言える。・試験結果から、Pu(NO3)4-HNO3-H2O系の溶解度データを作成した。
半沢 正利*; 森岡 信男*; 麓 弘道*; 西村 建二*; 近沢 孝弘*
JNC TJ9400 2000-001, 112 Pages, 2000/02
JNC-TJ9400-2000-001.pdf:6.67MB
本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、配管施工に係わるコストを大幅に削減できるパイプレスプラントの概念を導入し、且つ溶媒抽出法以外の湿式分離法も考慮した新しいプロセスの可能性を探ることを目的としている。そのため、まず、沈殿法、晶析法、イオン交換法及びパイプレスプラントについて文献調査を行い、これを基に、以下の湿式分離法を採用したプロセス要件に適合するプロセスフロー案の検討を実施した。(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセス(2)シュウ酸沈殿法プロセス(3)マイルドな条件の再処理法プロセス(晶析+沈殿法)(4)晶析+イオン交換法プロセス(5)晶析+溶媒抽出法プロセス上記検討プロセス及び従来プロセスについて、パイプレスプラントへの適合性、安全性、経済性、資源の有効利用性、核不拡散性及び運転・保守・補修性の観点から得失評価を行い、最も合理的なプロセスとして(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセスを選定した。選定プロセスについて、臨界安全評価を行うとともに物質収支図、プロセスフローダイアグラム、主要機器リスト及び移動槽・ステーションの配置概念図を作成することにより、主要物質の物流/物量、主要機器の概念/大きさ及び数量等を明らかにした。
岡田 尚; 大内 仁; 近藤 勲; 根本 剛
PNC TN8410 91-164, 4 Pages, 1991/09
核燃料サイクル施設において扱う溶液を,凍結乾燥,低温蒸留,晶析などの低温プロセスで処理する方法がある。これは試薬を使用しないため,副生廃棄物の発生が少なく,かつ,放射性核種の環境放出量を大幅に低減すると共に,溶液などのクローズドシステム化にもつながる。そこで本報告では,核燃料サイクル施設へ低温プロセスを適用するLOTUS(Low Temperature Utilizing System)プロセス開発の一環として,硝酸プルトニウム溶液,硝酸ウラニル溶液および硝酸プルトニウム・ウラニル混合溶液の低温下(-60度C)での挙動を観察した。そして,凍結乾燥法および晶析法によるプルトニウムおよびウランの相互分離が可能なことを確認した。
根本 剛; 大内 仁; 岡田 尚; 鈴木 徹; 近藤 勲; 高橋 芳晴
PNC TN8410 91-105, 27 Pages, 1991/05
再処理プロセスまたはスクラップ燃料回収プロセスにおいて,溶媒抽出工程で使用し劣化した溶媒は,炭酸ナトリウム溶液を主成分とする溶媒再生法で処理している。しかし,この処理に伴って発生する硝酸ナトリウムを含む二次副生物の低減化が重要な課題になっている。現在,これらの課題を解決するため,溶媒抽出工程の短縮化,抽出装置での有機相/水相の分離時間の短縮化,ソルトフリー溶媒再生技術の開発等が検討されている。我々は,溶媒抽出工程の短縮化の一つとして,低温晶析法の分配工程への分離・精製の可能性について技術開発を進めている。この低温晶析法を定量的に評価するために,分離・精製時の硝酸ウラニルあるいは硝酸プルトニウム中に含まれる微量成分の挙動が重要な要素になる。これまでの既存文献では,低温領域での硝酸濃度をパラメータとした硝酸塩の溶解度についての測定値がほとんどない。今回,室温から-30
までの温度範囲における一部の硝酸塩(Cs,Sr,Ce,Nd,Zr)の溶解度を測定し,温度-硝酸濃度を変数とする溶解度を数式化した。また,硝酸ウラニル溶液については,既存の文献値を用いて数式化した。今後,引き続き核分裂生成物の硝酸塩についての溶解度を測定し,数式化したデータを蓄積することにより,低温晶析法の分離・精製の可能性を定量的に解析するデータにすると共に,低温技術開発の基礎データとして活用できるものと考える。
根本 剛; 大内 仁; 岡田 尚; 鈴木 徹; 近藤 勲; 高橋 芳晴
PNC TN8410 91-014, 31 Pages, 1991/01
再処理プロセスやスクラップ燃料湿式改修プロセスに使用しているTBP-nドデカン系混合溶媒のソルトフリー再生処理をめざして、室温以下の低温技術(凍結真空乾燥法、低温真空蒸留法、低温晶析法等)による処理の可能性について技術開発を進めている。これらの低温技術の中で低温晶析法による分離・再生技術の開発を進める際、先ず最初にその系の固液平衡関係から分離の可能性、分離成分の純度等を推定するのが一般的であるが、TBP-nドデカン系混合溶媒の固液平衡関係についての既存文献には見当たらない。そこで、示差走査熱量計によりTBP-nドデカン系混合溶媒の固液平衡関係を測定した。その結果、本系は最も単純な型である単純共融型の固液平衡関係にあることが確認できた。したがって、固液平衡図から低温晶析時の冷却速度、撹はん速度等の処理条件やそれに適した処理装置を選定することにより、低温晶析法による再生・処理の可能性があることが判明した。
結晶添加によるZMH壁面付着抑制下端 健吾*; 伊藤 大雄*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行
no journal, ,
わが国では原子力の利用にあたって燃料サイクル政策を進めており、使用済核燃料の再処理によって、ウラン資源の有効活用を目指している。しかし、燃料溶解工程等で生じる不溶解性残渣の機器への付着・沈積が、伝熱効率の低下および配管閉塞の原因になることから、安全上の課題が残されている。中でも、核分裂生成物であるジルコニウム(Zr)とモリブデン(Mo)の反応で生成するモリブデン酸ジルコニウム2水和物(ZMH)は不溶解性残渣の主成分であり、プラントの長期安定運転には、再処理機器や配管等へのZMHの析出・付着を防がなくてはならない。現在、ZMHを除去するには二次廃棄物が生じるため、それらを低減させる方策が求められている。本研究で、ZMHの壁面析出を防ぐには、MoO結晶の添加が効果的であることを明らかにした。最も抑制効果が見られたのは半水和物であり、特に針状結晶の場合で顕著であった。これは、表面で溶けだしたMoが溶液中のZrと反応してZMHを形成し、溶液中のZrを消費することで、壁面への付着が抑制されていると考えられる。今後は、再処理プロセスを模擬した溶液でMoO結晶の効果的な添加方法を検討する。
諏江 霞純*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行
no journal, ,
使用済燃料の溶解工程において、溶解度が低い元素が会合し、不溶解性残渣となり、機器の壁面付着や配管詰まり等を引き起こす。その主要な物質としてモリブデン酸ジルコニウム(ZMH)が知られている。ZMHは、汎用溶液が高くなると溶解度が低下し、付着力が高くなる特徴的な物理特性を有する。本研究では、ZMH結晶を反応液に添加しておくことで、添加しない場合よりも壁面付着が抑制できることを明らかにした。ZMH結晶は、おそらく、MoとZrの反応促進が促され、反応液中で核化が進んだためと考えられる。
諏江 霞純*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行
no journal, ,
使用済燃料の再処理における課題の1つとして、燃料溶解工程や後段で発生する不溶解性残渣の処理が挙げられる。不溶解性残渣の主成分はモリブデン酸ジルコニウム二水和物(ZMH)であり、伝熱機器表面に付着・堆積することで、伝熱効率の低下や配管の閉塞等を引き起こす。プラント処理能力の維持や効率向上等の観点から、ZMHの析出に係る溶解液の液性や温度,酸濃度等を把握するとともに、析出後の適切な洗浄・除去が求められる。ZMH種晶の増加によって壁面付着量が低減したが、この理由として、反応開始直後に起きるイオンと種晶との接触・衝突を主とする水溶液内の2次核化促進が考えられた。したがって、反応開始直後に生成するZMH結晶の壁面付着挙動を制御することで、配管等への堆積防止が可能になる見通しが得られた。